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首先直接观察光如何激发电子在十亿分之一秒的百万分之一内引发化学反应

时间:2021-09-22 15:52:02 来源:

科学家们首次直接看到了光驱动化学反应的第一步。他们在SLAC上使用X射线自由电子激光,以捕获当光线撞击到称为CHD的环形分子时电子分布的几乎瞬时变化。在30飞秒或十亿分之一秒的百万分之一秒之内,电子云就会变形为更大的,更弥散的云,这与激发的电子状态相对应。

光驱动反应是人类视觉,光合作用和太阳能发电的核心。看到第一步,便可以观察到化学键的形成和断裂。

许多光驱动化学反应的第一步,例如促进光合作用和人类视觉反应的第一步,是分子吸收电子能量时电子排列方式的转变。这种微妙的重新安排为随后的所有事情铺平了道路,并确定了反应如何进行。

现在,科学家们首次直接看到了这一第一步,观察了该分子的电子云如何在该分子中的任何原子核作出反应之前迅速膨胀。

尽管从理论上可以预测并间接地检测到这种反应,但这是第一次在称为分子电影制作的过程中用X射线直接对其进行成像,其最终目的是观察电子和原子核如何实时作用。化学键形成或断裂。

科学家们首次直接看到了光驱动化学反应的第一步。他们在SLAC上使用X射线自由电子激光,以捕获光击中称为CHD的环形分子时电子分布的近乎瞬时变化。在30飞秒或十亿分之一秒的百万分之一秒之内,电子云就会变形为更大的,更弥散的云,这与激发的电子状态相对应。

布朗大学,爱丁堡大学和能源部的SLAC国家加速器实验室的研究人员于2020年5月1日在《自然通讯》上报告了他们的发现。

“在过去的分子电影中,我们已经能够看到原子核在化学反应中是如何运动的,”布朗的化学教授,该报告的资深作者彼得·韦伯说。“但是由于电子重新分布而导致的化学键合本身是不可见的。现在,敞开了大门,可以观察到化学键在反应过程中的变化。”

重要生物学反应的模型

这是一系列分子电影中最新的一部,该电影由1,3-环己二烯或CHD(一种由松油衍生的环形分子)主演。在低压气体中,其分子可以自由漂浮并且易于研究,并且它是更复杂的生物反应的重要模型,例如当阳光照射到皮肤时会产生维生素D的反应。

在将近20年的研究中,科学家研究了CHD的环在光入射时如何破裂-首先是使用电子衍射技术,最近是使用SLAC的“电子照相机”,MeV-UED和X射线自由电子激光,直线加速器相干光源(LCLS)。世界各地的这些研究和其他研究已经揭示了反应是如何越来越精细地进行的。

四年前,来自Brown,SLAC和爱丁堡的研究人员使用LCLS制作了一个CHD环飞散的分子电影,这是有史以来第一个使用X射线记录的分子电影。这项成就被列为美国能源部国家实验室75项最重要的科学突破之一,同时还发现了DNA解码和中微子检测等发现。

但是,这些先前的实验都无法观察到初始的电子改组步骤,因为除了分子原子核的更大运动之外,没有其他方法可以逗弄它。

聚光灯下的电子

在这项研究中,由Weber领导的实验小组采用了稍微不同的方法:他们用激光波长击中CHD气体样本,将分子激发到可以生存较长时间的状态– 200飞秒,即十亿分之一秒的百万分之一–因此可以用LCLS探测其电子结构X射线激光脉冲。

爱丁堡高级讲师,该研究的合著者亚当·基兰德说:“ X射线散射已经用于确定物质的结构已有100多年的历史了,但这是该材料的电子结构首次出现。直接观察到了兴奋状态。”

所使用的技术称为非共振X射线散射,它可以测量样品中电子的排列,研究小组希望在分子吸收光时捕获电子分布的变化。他们的测量证明了这种期望:当来自电子的信号微弱时,研究人员能够清楚地捕捉到电子云如何变形为与激发的电子态相对应的更大,更弥散的云。

在原子核开始移动之前观察这些电子变化至关重要。

布朗大学的博士研究生,该报告的主要作者海海勇说:“在化学反应中,原子核移动,很难将信号与属于化学键形成或断裂的其他部分区分开。”“在这项研究中,原子核位置的变化在那个时间尺度上相对较小,因此我们能够在分子吸收光后立即看到电子的运动。”

SLAC高级研究员科学家迈克尔·米尼蒂(Michael Minitti)补充说:“我们正在对这些移动和移动的电子进行成像。这为直接实时观察键断裂和键形成及其周围的电子运动铺平了道路。从这个意义上讲,它类似于摄影。”

参考:Haiwang Yong,Nikola Zotev,Jennifer M. Ruddock,Brian Stankus,Mats Simmermacher,AndrésMoreno Carrascosa,Wenpeng Du,Nathan Goff,Yu Chang,Darren Bellshaw,Mongning Liang,Sergio Carbajojo“在光激发下观察光的分子响应” ,Jason E.Koglin,Joseph S.Robinson,SébastienBoutet,Michael P.Minitti,Adam Kirrander和Peter M.Weber,2020年5月1日,《自然通讯》。
10.1038 / s41467-020-15680-4

爱丁堡大学(University of Edinburgh)Kirrander实验室的博士生Nikola Zotev在这项研究的计算和​​建模工作中发挥了领导作用。LCLS是DOE科学办公室的用户设施,这项研究的主要资金来自科学办公室和苏格兰大学卡内基信托基金会。


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