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“不可能的!”化学家说–但是他们发现了新的稳定形式的P

时间:2021-08-21 09:52:13 来源:

二氧化lu纳米粒子的表示,以元素周期表为背景。

由Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf(HZDR)领导的国际科学家团队使用ESRF(法国格勒诺布尔的欧洲同步加速器)发现了一种具有意想不到的五价氧化态的new新化合物。new的这一新相是固体且稳定的,并且可能是放射性废物处置库中的过渡相。结果发表在2019年10月17日的Angewandte Chemie上,作为非常重要的论文(VIP)。

全球各国正在努力改善核废料储存的安全性,以防止放射性核素释放到环境中。shown已被地下水以胶体形式从受污染地点以千米的胶体形式运输,胶体是通过与粘土,氧化铁或天然有机物相互作用而形成的。由HZDR领导的一组科学家研究了act系元素在环境相关条件下的化学性质,方法是合成此类化合物,然后通过先进的同步加速器X射线方法在实验上和理论上研究act系元素的电子和结构行为。

国际团队的最新论文显示了看似出错的实验如何导致突破:发现一种新的稳定形式的p。

Kristina Kvashnina在ESRF进行实验时,位于ROBL-HZDR光束线光谱仪的前面。

这一切始于HZDR的物理学家Kristina Kvashnina,她基于欧洲同步加速器(ESRF)的ROBL光束线-ESRF(由HZDR拥有和运营的光束线),她的团队正尝试使用不同的前体来创建二氧化p纳米粒子在ROBL。当他们使用Pu(VI)前体时,他们意识到在二氧化p纳米粒子的形成过程中发生了奇怪的反应。“每次我们用其他前体Pu(III),(IV)或(V)制成纳米颗粒时,反应都非常快,但在这里我们观察到了一种奇怪的现象,” Kvashnina解释说。她在ROBL的Pu L3边缘进行了高能分辨率荧光检测(HERFD)实验后,得出结论说它必须是Pu(V)五价valent,一种从未见过的元素形式。

Pu(V)的稳定相!“不,这是不可能的,它不存在,合成方法一定出错了。”当时,来自莫斯科国立大学的化学家团队一起查看数据时说。Kvashnina补充说:“化学家们完全不敢相信,但结果很清楚。”

通过在Pu M4和L3边缘应用高能分辨率荧光检测方法并计算电子结构,在从水性Pu(VI)到PuO2纳米颗粒的路径上发现了新型五价p(Pu)固相。

确定该五价化合物存在的唯一方法是,在Pu M4边缘使用HERFD进行确认。Kvashnina解释说:“我们对光束线的选择很简单:关于强度和能量分辨率,ESRF-ID26光束线是最好的地方,可以在低能量下进行这种高能量分辨率x射线吸收光谱研究。实际上,Pu M4边缘HERFD实验是在ID26上首次进行的。据我们所知,Pu M4边缘的HERFD数据从未在文献中报道过,也从未被利用过。”

实验证实了最初的假设,三个月后的重复甚至证明了该相的长期稳定性。同时,瑞典的理论家正忙于对Pu M4边缘光谱特征的预测,而ROBL的理论家则确定了该新相的种类。最后,这一切融合在一起,并确定了新的Pu(V)阶段。

许多科学家致力于预测一百万年来核废料将发生什么。“这是一项艰巨的任务,只有理论上的预测是可能的,但是从现在开始,必须考虑到这种新的稳定的Pu(V)固相的存在。毫无疑问,它将改变百万年来环境中the行为的理论预测。” Kvashnina总结道。

参考:Kristina Kvashnina,Anna Romanchuk,Ivan Pidchenko,Lucia Amidani,Evgeny Gerber,Alexander Trigub,Andre Rossberg,Stephan Weiss,Karin Popa撰写的“从Pu(VI)水溶液到PuO2纳米粒子的路径上的新型亚稳定五价p固相” ,奥拉夫·沃尔特(Olaf Walter),罗伯托·卡乔福(Roberto Caciuffo),安德烈亚斯·谢因诺斯(Andreas Scheinost),谢尔盖·布托林(Sergei Butorin)和斯蒂芬·卡尔米科夫(Stepan Kalmykov),2019年10月17日,昂热万德化学
10.1002 / anie.201911637


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